本技术介绍了一种利用流体动力学原理实现催化剂位置选择性负载的新方法和系统。该系统配备了流道和内置森林状微米线阵列结构的催化剂载体，通过流体流动诱导产生活性还原物种，从而优化催化反应效率。
背景技术
多卤代有机污染物(Polyhalogenated Organic Pollutants，PHOPs)是分子中多数的氢原子被卤原子取代的有机污染物，它们在杀虫剂、木材防腐剂、除草剂等领域几十年以来的使用导致水体和土壤等环境受到严重污染。作为一类具有高毒性、环境持久性、生物蓄积性等特性的优先控制污染物，目前PHOPs已被限制/禁止生产和使用，但它们的环境污染仍持续存在，并在水体和土壤环境甚或人体中被频繁检出，引起了全世界的广泛关注。由于PHOPs的环境含量低且具有高电离能的C–X(X代表卤原子)结构，传统生物和化学污水处理单元对其去除效果十分有限。此外，这些传统处理过程可能会积累小分子中间产物，其毒性甚至高于母体污染物。值得注意的是，PHOPs高毒性与C–X的存在高度相关。因此，开发先进高效的PHOPs处理技术实现完全脱卤及彻底矿化是至关重要的，可为保障居民用水安全、推进健康中国建设提供有力支撑。
高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes，AOPs)是将氧化剂与活化策略相结合，利用活化过程产生的高活性氧化物种(如·OH、1
O2
)实现有机污染物降解。在这其中，·OH(E0
＝2.7V)被认为是一种最具氧化能力的物种之一，它不仅能够通过羟基化途径实现PHOPs脱卤，而且能够非选择性矿化PHOPs母体及其脱卤产物(如小分子有机酸)。因此，发展基于·OH的AOPs技术被认为是一种有前景的PHOPs降解技术，并在许多案例中得到了证实。尽管如此，但是·OH驱动的PHOPs降解反应不仅在热力学上是不利的，而且在动力学上是缓慢的。这是归因于卤原子是吸电子基团，它降低了PHOPs的最高占据分子轨道能，从而抑制·OH对C–X的亲电进攻反应致使PHOPs羟基化脱卤较为困难。而且，PHOPs中卤原子的数量越多对上述亲电进攻反应的阻碍越显著。为此，不少学者们提出·OH空间限域和能量输入等强化策略来改善PHOPs羟基化脱卤及矿化性能，但均无法从根本上规避原本不利的AOPs反应。相比之下，活泼氢(·H，E0
＝-2.3V)是一种强还原性物种，它可通过对C–X的亲核进攻反应轻易实现PHOPs加氢脱卤，但产生的高毒性脱卤产物无法通过·H驱动的加氢反应实现彻底去除。注意到，随着卤原子取代数量减少，PHOPs的(部分)脱卤产物对·H驱动的加氢脱卤反应变得更具抗性，但对·OH驱动的羟基化脱卤反应变得更容易。由此可知，在降解过程中，伴随着卤原子取代数量的变化，PHOPs母体污染物及其脱卤产物常呈现出不同甚至相反的氧化还原特性，致使单一的(·OH)氧化法或(·H)还原法无法兼顾母体污染物和脱卤产物的高效脱卤矿化。因此，为实现PHOPs的高效脱卤矿化，亟需开发新降解技术使其能够满足PHOPs母体及其脱卤产物的高效脱卤矿化需求。
鉴于“多卤代有机污染物较易还原，而少卤代有机污染物较易氧化”这一特性，大部分学者们采用还原-氧化联用两步法体系，即先采用还原法对PHOPs母体进行脱卤降解，接着采用氧化体系对脱卤产物进行氧化分解，该联用降解法具有降解速率快、脱卤完全和矿化彻底等优势。然而，这种两步还原-氧化联用法仍面临重大挑战。例如，由于PHOPs母体及其脱卤产物的氧化还原特性的动态变化，使得无法保障高还原性与高氧化性物种以最(更)优匹配反应路径进攻PHOPs母体及其脱卤产物，致使整体脱卤矿化反应仍受阻。相较而言，一步式还原-氧化联用法因操作简单同样受到青睐，即通过在单一基底材料上构建催化剂，利用同步产生的高还原性与氧化性物种来协同降解PHOPs母体及其脱卤产物。但是，这种一步式还原-氧化联用法的关键技术瓶颈在于不仅无法避免高还原性与氧化性活性物种因空间邻近而相互猝灭，而且不能保障二者次序高效进攻PHOPs母体及其脱卤产物，致使PHOPs整体脱卤矿化效率受限。综合上述分析，针对PHOPs分子结构特点，构建空间分离且有序结构的催化剂，诱导高还原性与氧化性物种的时空可控生成，并以最(更)优反应能垒匹配PHOPs还原/氧化脱卤与氧化矿化的级联催化降解体系，可为PHOPs的高效脱卤矿化提供独特的解决方案。然而截至目前，在微/纳米尺度的基底材料上，构建空间分离且有序的两种或多种催化剂分布结构高度依赖于特定结构/属性的基底和高级负载技术(如3D打印技术)，但这并不符合当前强调以简易、低价、高效为特点的水处理单元构建要求。因此，亟待开发新型水处理单元构建技术，使活性物种兼顾PHOPs母体及其脱卤产物的高效脱卤矿化，但仍面临巨大挑战。
实现思路